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宮川 和也; 柏谷 公希*; 小村 悠人*; 中田 弘太郎*
Geochemical Journal, 57(5), p.155 - 175, 2023/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Geochemistry & Geophysics)厚い海成堆積層の深部には、地層の堆積時に取り込まれた海水が埋没続成過程で変質したと考えられる地下水(化石海水)が存在することがあり、このような場は、地層の隆起・侵食を経ても天水浸透の影響を受けず、地下水流動が緩慢であると判断される。続成過程ではケイ酸塩からの脱水などにより間隙水の塩濃度の低下などの変化が生じる。しかしながら、鉱物からの脱水反応のみでは水質変化を定量的に説明できず、水質進化の過程が明らかではない。本研究では、埋没過程におけるケイ酸塩からの脱水反応および圧密による間隙水の上方移動を考慮した解析モデルを構築し、埋没過程で生じ得る間隙水の水質進化について検討した。その結果、オパールAから石英に至る脱水反応の影響及び粘度鉱物からの脱水影響を強く受けた水質は、ボーリング調査による観測結果と近い値を示した。本解析結果は、地層の埋没続成過程において形成された化石海水の水質が地層の隆起以降現在まで保存されている可能性を示唆するものであり、化石海水が存在する場の地下水流動が緩慢であることを強く支持するものである。
稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 前田 敏克; 小川 弘道; 糸永 文雄
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.713, p.589 - 596, 2002/00
高レベルガラスに関するこれまでの研究により、地層処分されたガラスは長い時間をかけて水と反応し、より安定な鉱物相を形成するとされているが、鉱物の形成は長期間におけるガラスからの放射性核種の漏出に影響を及ぼす可能性がある。このため、本研究では高レベルガラスの鉱物相形成とそれに伴うセシウムの放出挙動を実験的に評価することを目的に、粉末状のR7T7ガラスを用いて高温のアルカリ溶液中における変質試験を行った。形成された鉱物相をXRDで観察した結果、主な生成鉱物としてゼオライト系鉱物のanalcimeがSiO
アモルファスとともに存在すること及び条件によってはスメクタイト系鉱物のbeidelliteやgibbsiteが形成されることが分かった。また、溶液の分析により、セシウムの大部分がbeidelliteやanalcimeといった鉱物相への吸着により固化体中に保持されていることが推察された。
香西 直文; 大貫 敏彦; 村岡 進
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1021 - 1028, 1995/00
放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトに対するネプツニウムの吸着特性を、pH2~8の範囲でバッチ式の吸着脱離実験により調べた。特にネプツニウムはNa型スメクタイトに対し、低いpHで特異吸着し吸着量が増加することが知られているので、この点について、Na型スメクタイトとCa型スメクタイトに対するネプツニウムの吸着脱離実験結果とを比較して検討した。ベントナイトに対するネプツニウムの分配係数とpHの関係はNa型スメクタイトよりもCa型スメクタイトに対するそれらの関係と似ている。ベントナイトでは低いpH範囲でもネプツニウムの特異吸着はおきなかった。これはベントナイトに交換性陽イオンとして吸着しているカルシウムイオンの性質があらわれたためと考えられる。
山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡辺 雄二郎*; 森本 和也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 八田 珠郎*
no journal, ,
As the result of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, the natural environment, especially soil, was widely contaminated with radioactive Cs. Phyllosilicates play the important roles for the remediation of the contaminated soil. Several phyllosilicates were prepared at hydrothermal conditions of 300 - 800 
C and 100 MPa, which were characterized by XRD, SEM and TEM. The selected products were investigated for Cs adsorption behavior by changing the initial concentration of Cs in a solution. The results indicated that the formation of trioctahedtral phyllosilicates were clearly dependent on synthetic temperature and chemical composition. Above 500 C, the high crystalline saponite, which layer charge was up to 1.2, was obtained. Vermiculite with high-crystallinity was also formed above 500 C, which layer charge was up to 2. The high Cs adsorption ability of synthetic saponite and vermiculite was confirmed in distilled water. The relationship between the Cs adsorption ratio and the initial Cs concentration in the solution clearly indicated that Cs adsorption behavior was well correlated with the amount of layer charge in smectite and vermiculite. Results confirm that phyllosilicates with high layer charge should be important for Fukushima-problem.
齋藤 彬人*; 川喜田 竜平*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*
no journal, ,
NH
型モンモリロナイト(MMT)の膨潤挙動を明らかにするため、Na, K, NH型MMTをそれぞれ準備し、その膨潤性の違いを相対湿度(RH)制御XRDによる分析で比較した。NH型MMTは、RH30%以上でK型と同様の膨潤挙動を示し、RH30%以下ではNa、K型よりも膨潤性があることが示された。また、分子動力学計算では、低RH条件で、NH型はNa、K型よりも層間に1水分子層をもつ状態に達しやすいことが示された。これはNHのH原子とMMTの底面O原子の結合に起因すると考えられる。
川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*
no journal, ,
NH
型モンモリロナイト(MMT)の膨潤特性を評価するため、相対湿度(RH)制御XRD分析と分子動力学計算を用い、Na, K, NH型MMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、NH型MMTはRH30%以上でK型MMTと同様な膨潤挙動を示すが、RH30%以下ではNa, K型MMTよりも高い膨潤性を示すことが分かった。NH型MMTが低湿度側で高い膨潤性を示す原因について分子動力学計算により検討した結果、層間のNH
と結晶層面の底面酸素が水素結合を形成することで底面間隔が広がったためであると考えられた。
川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*
no journal, ,
NH型モンモリロナイトの膨潤特性を評価するために、相対湿度(RH)制御XRDと分子動力学計算を用い、一価の陽イオン(Na, K, Cs, Rb, NH)を層間にもつMMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、RH30%以下ではNa, K型では膨潤しにくいのに対し、NH, Cs, Rb型が高い膨潤性を持つことが分かった。イオン半径や水和エネルギーの近いNHとKの膨潤挙動が低湿度側で違うことを説明するため、分子動力学計算を行った。動径分布関数を検討した結果、アンモニウムイオンは底面酸素と水素結合を形成し、底面間隔が広がることで高い膨潤性を示すことが分かった。
菊池 亮佑*; 藤村 竜也*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 大友 陽子*; 後藤 考裕*; 鈴木 覚*; 谷口 直樹; 鈴木 宏幸*
no journal, ,
In this study, corrosion products in the bentonite in contact with carbon steel coupon under anaerobic artificial seawater at 80 degree for 3 years was investigated using microscopic analysis (SEM, EPMA and FIB-TEM). Corrosion products in compacted bentonite near the interface with carbon steel were identified as Ca-rich siderite, low-crystalline Fe-silicate and montmorillonite with Fe-enriched octahedral sheet. The low-crystalline Fe-silicate was estimated to be a ferrous iron-silicate-hydrate (F-S-H) with an Fe/Si composition of ~1.3 and a structural similarity to a 2:1 type clay with interlayer Na and Ca cations, not the non-swelling 7angstrom phases (greenalite, berthierine and cronstedtite) reported in the literature. The siderite and F-S-H formation were observed over a distance approximately 150 micrometers or less from the interface. The dense formation of siderite and F-S-H at the carbon steel-bentonite interface could suppress the migration of Fe in bentonite and limit the transformation of montmorillonite to 7 angstroms. Unlike previous Fe-clay studies in systems with large reaction surface areas of Fe sources, the experimental system in the present study with a smaller reaction surface area suggests that the decrease in buffer performance is suppressed. Based on thermodynamic calculation, the competition between siderite and F-S-H formation was found to be essentially governed by the pH change near the interface, but an improved database for F-S-H may be needed for more accurate predictions of its formation. The formation of porous F-S-H with large specific surface area in the bentonite interstitial should also be considered in predicting the interaction of electroactive radionuclides such as U and Se, and their migration.
